Sel Suria Selari Selari Berprestasi Tinggi MoTe2/perovskite Berdasarkan Berasaskan Graphene Oxide Terkurang Sebagai Lapisan Pengangkutan Lubang

Perovskit hibrid logam organik-tak organik telah secara konsisten membangkitkan minat penyelidikan yang luar biasa dalam komuniti fotovoltaik kerana sifat semikonduktor yang luar biasa sepertiproses fabrikasi yang mudah,panjang resapan yang panjang1, hayat pembawa yang panjang2, penyerapan pankromatik cahaya3, dsb. Sehingga kini, kecekapan penukaran kuasa maksimum (PCE) yang dicapai dalam sel solar perovskite simpang tunggal (PSC) telah setinggi 25.5 peratus1. Untuk meningkatkan lagi PCE yang dikekang oleh had Shockley-Queisser (SQ), beberapa strategi berbeza telah dijalankan, iaitu, kesan pendaraban pembawa untuk menuai tenaga tambahan (hυ-Eg) foton dengan tenaga yang lebih besar daripada celah jalur (Eg)4 dan penyerap multijunction untuk menuai foton dengan tenaga yang lebih kecil daripada Cth5. Walaupun masih tidak praktikal dan sukar difahami untuk mendapatkan PCE melalui fenomena pendaraban pembawa, PSC multijunction (tandem) telah berjaya mencapai PCE sebesar 29.15 peratus6. Walau bagaimanapun, diilhamkan oleh pencapaian rakan sejawat PSC, GaAs dan sel suria berbilang simpang berasaskan GaInP yang telah mencapai PCE maksimum 38.8 peratus7, masih adaminat yang semakin meningkat dalam penambahbaikan lagi prestasi PSC multijunction. Ini telah mendorong pencarian untukbahan dan seni bina baharu untuk PSC multijunction. 

Klik Di Sini Untuk Mengetahui Sifat Anti-Pengoksidaan Cistanche

Dichalcogenides logam peralihan semikonduktor (TMD), termasuk MoS2, MoSe2, MoTe2, WS2, dan WSe2, muncul sebagai penyerap yang sangat mengagumkan untuk sel suria kerana pekali penyerapan ultratinggi8, kefleksibelan mekanikal9, mobiliti pembawa tinggi10, bersama-sama dengan celah jalur yang ideal untuk fotovoltan aplikasi8. Terutamanya, lapisan TMD yang lebih nipis daripada 20 nm mampu menyerap cahaya walaupun sepuluh kali lebih besar daripada semikonduktor celah jalur langsung yang terkenal8. Walaupun TMD, terutamanya MoS2, telah digunakan secara meluas sebagai lapisan pengangkutan pembawa (HTL) dalam PSC11,12, tidak ada laporan yang memperoleh manfaat daripada kapasiti penyerapan TMD untuk meningkatkan kecekapan penyerapan cahaya dalam PSC. Walaupun kebanyakan TMD mempunyai magnitud celah jalur yang hampir sama dengan perovskit, MoTe2 pukal dengan celah jalur sekitar 1 eV akan menjadi bahan penyerap pelengkap untuk perovskit untuk menuai julat cahaya matahari dekat-inframerah (NIR). Keupayaan penyerapan NIR MoTe2 yang kuat, bersama-sama dengan ketiadaan ikatan berjuntai pada permukaannya, sifat TMD yang berasal daripada interaksi interlayer van der Waals (vdW) yang lemah, menyokong MoTe2 aa calon yang sesuai untuk distrukturkan hetero dengan bahan perovskit untuk sel solar tandem13,14. Secara eksperimen, kaedah pengelupasan kimia dan mekanikal yang menjimatkan kos yang ada membolehkan penyediaan filem MoTe2 nipis yang seragam dan homogen15,16. Oleh itu, adalah lebih berharga untuk meneroka eksploitasi bahan MoTe2 sebagai lapisan penyerap sokongan, untuk mendapat manfaat daripada penyerapan MoTe2.

Di sini, kami membentangkan dan mencadangkan PSC multijunction selari jenis Planar dengan kawasan menyerap yang diperbuat daripada MoTe2 nipis dan CH3NH3PbI3. Peranti utama terdiri daripada lapisan ITO/TiO2/CH3NH3PbI3/MoTe2/ Spiro-OMeTAD/Ag, konfigurasi yang juga direka dengan MoS2 16. Penjajaran jalur MoTe2 yang sangat diingini dengan lapisan lain, bersama-sama dengan kapasiti penyerapan NIR yang tinggi, sangat membuka jalan untuk mencapai kecekapan fotovoltaik yang lebih tinggi. Dengan membandingkan dengan PSC simpang tunggal, peranti yang dicadangkan menghasilkan peningkatan dalam PCE daripada 14.01 kepada 18.52 peratus . Dengan melakukan analisis berangka yang tepat terhadap prestasi peranti yang bergantung kepada ketebalan MoTe2, ketebalan optimum 25 nm diperolehi, iaitu beberapa susunan amplitud yang lebih nipis daripada lapisan penyerap sokongan sebelumnya yang dilaporkan setakat ini dalam multijunction PSCs17.

Walau bagaimanapun, adalah fakta yang kukuh bahawa penggunaan penyerap jurang jalur rendah memudaratkan voltan litar terbuka (VOC) sel suria disebabkan oleh pemisahan tahap kuasi-fermi elektron dan lubang yang terhad. Begitu juga, kami telah memerhatikan pengurangan dalam Voc selepas mengubah struktur menjadi peranti multijunction. Untuk mengimbangi kehilangan fotovoltan ini, kami menggantikan helaian graphene oxide (rGO) yang dikurangkan dengan Spiro-OMeTAD sebagai HTL untuk menambah baik pengekstrakan dan pengangkutan lubang. Hebatnya, helaian rGO meningkatkan peranti VOC dan PCE sehingga 0.928 dan 20.32 peratus , masing-masing. Perlu diperhatikan bahawa prestasi berkesan lapisan rGO kerana kedua-dua lapisan antara lapisan dan lapisan pengangkutan cas telah dibuktikan dengan baik dalam PSCs18–23.

Persamaan dan model asas

Dalam kerja ini, kami menggunakan model optik dan elektrik hibrid untuk mengira dan menilai struktur yang dibentangkan. Kami membentangkan rumusan tradisional mereka (iaitu, dalam domain frekuensi) dan kemudian membincangkan lanjutan kepada domain masa. Kaedah unsur terhingga (FEM) digunakan untuk menyelesaikan persamaan pembezaan separa (PDE).

Model optik.

Rajah 1A menggambarkan rajah skematik skema PSC planar asas kami. Dari atas ke bawah, struktur disusun oleh tin indium lutsinaroksida(ITO) elektrod, titanium padatdioksidalapisan (TiO2), filem perovskit iodida plumbum metilammonium (CH3NH3PBI3), lapisan N, N-di(4-methoxyphenyl) amino]-9,9′-spirobifuorene (spiro-OMeTAD), dan perak (Ag) elektrod belakang. Cahaya kejadian memasuki sel dari lapisan ITO dan diserap oleh filem perovskit sedikit sebanyak. Selain itu, cahaya masuk mengalami multirefection kerana reflektor Ag belakang yang menimbulkan peningkatan penyerapan. Untuk kuantiti, interaksi antara gelombang elektromagnet dan lapisan, serta taburan medan elektrik (E), persamaan Helmholtz (diwakili seperti berikut) telah diselesaikan:

daripada struktur. Formula Gopt adalah seperti berikut,

di mana ℏ ialah pemalar Planck yang dikurangkan, dan ε" ialah bahagian khayalan kepelbagaian relatif. Seperti yang ditunjukkan dengan jelas oleh formula, Gopt adalah berkadar dengan kuasa dua keamatan E dalam panjang gelombang tertentu. Kadar penjanaan keseluruhan (Gtot) boleh dikira dengan menyepadukan Gopt ke atas jalur lebar panjang gelombang cahaya kejadian.

Model elektrik. Hubungan J–V yang terkenal berikut digunakan untuk menerangkan ciri elektrik PSC sekarang:

untuk mengira arus, persamaan Poisson dan kesinambungan berikut harus diselesaikan merentasi peranti:

Keputusan dan perbincangan

Seperti yang dinyatakan sebelum ini, PSC rujukan dibuat daripada lapisan ITO, TiO2, CH3NH3PBI3, spiro-OMeTAD, Ag, seperti yang ditunjukkan dalam Rajah 1a. Lapisan Te ITO, TiO2, CH3NH3PBI3, spiro-OMeTAD, dan Ag bertindak sebagai elektrod lutsinar hadapan, lapisan pengangkutan elektron (ETL), lapisan penyerap, lapisan pengangkutan lubang (HTL), dan elektrod belakang, masing-masing. Sepanjang manuskrip ini, ketebalan lapisan ITO, TiO2, CH3NH3PBI3, spiro-OMeTAD, dan Ag masing-masing ditetapkan pada 50, 90, 200, 100, dan 100 nm. Rajah 1b mempamerkan gambarajah jalur tenaga bagi komponen dalam struktur, meluluskan penjajaran jalur yang baik untuk pemindahan elektron dan lubang merentas peranti. Tegasnya, jalur valens yang cukup besar bagi set antara perovskite (-5.48 eV) dan ETL (-7.45 eV) dengan berkesan menghalang suntikan lubang, manakala jalur pengalirannya diselaraskan dengan baik untuk mengumpul elektron teruja dalam filem perovskit. Sebaliknya, penjajaran jalur antara CH3NH3PBI3 (−3.93 eV) dan Spiro-OMeTAD (− 1.95 eV) menjadikan pemindahan lubang dalam jalur valens dapat dilaksanakan dengan secukupnya, sementara ia menghalang pemindahan elektron dalam jalur pengaliran. Parameter input, nilai jurang jalur tenaga (Eg), dan pertalian elektron (χ) semua komponen dipilih mengikut literatur17,24,25, dan nilainya diindeks ke tahap vakum. Lengkung hitam Rajah 1c menunjukkan jumlah penyerapan dalam PSC rujukan. Data indeks biasan TiO2, CH3NH3PBI3, dan

spiro-OMeTAD diambil daripada rujukan 26–28. Kawasan berlorek biru Rajah 1c menunjukkan spektrum penyerapan PSK dalam struktur. Jelas sekali bahawa lapisan perovskit hanya boleh menyerap cahaya matahari melebihi 300–800 nm disebabkan oleh celah jalurnya (1.55 eV), jadi semua cahaya NIR terbuang. Untuk menolak penyerapan cahaya melebihi julat yang boleh dilihat, lapisan MoTe2 ultranipis diletakkan di bawah filem perovskit. Semikonduktor MoTe2 pukal yang dikurniakan dengan celah jalur tidak langsung kecil kira-kira 1.0 eV29 mampu memanjangkan penyerapan cahaya kepada panjang gelombang sehingga 1200 nm, seperti yang ditunjukkan oleh kawasan berlorek merah jambu Rajah 1c. Selain jurang jalur tidak langsung, sebahagian besar MoTe2 menikmati dua jurang eksitonik langsung yang dominan, yang dipanggil A dan B, masing-masing sekitar 1.2 dan 1.5 eV30,31, yang menentukan puncak penyerapannya, seperti yang ditunjukkan dalam Rajah 1c. Selepas itu, lengkung hitam dalam Rajah 1d menunjukkan jumlah Gopt dalam peranti. Ia mengesahkan penyerapan cahaya yang cekap membawa kepada penjanaan pembawa ke atas julat NIR. Kawasan berlorek biru dan merah jambu pada Rajah 1d mendedahkan sumbangan lapisan PSK dan MoTe2, masing-masing, kepada jumlah Gopt. Secara kuantitatif, lapisan PSK dan MoTe2 masing-masing menyumbang kira-kira 61 peratus dan 39 peratus daripada penjanaan pembawa. Peningkatan penjanaan pembawa oleh lapisan MoTe2 ini mungkin menjanjikan peningkatan prestasi sel. Tambahan pula, lapisan MoTe2 seperti bahan TMD lain boleh memainkan peranan yang lebih berfaedah dalam meningkatkan prestasi peranti. Utiliti TMD dalam PSC telah diperluaskan untuk memudahkan pengangkutan pembawa yang cekap32, memanjangkan kestabilan16, dan seterusnya33. Oleh itu, kelebihan ini disertakan dengan kos rendah dan proses penyediaan yang mudah—pengelupasan mekanikal dan pemindahan ke dalam peranti, berdasarkan keberkesanannya dalam peningkatan kecekapan PSK.

Dalam simulasi ini, indeks biasan pukal MoTe2 diperolehi daripada Ref34. Selain itu, dalam semua pengiraan, sumber cahaya input dipatuhi dengan spektrum AM1.5G. Jalur lebar panjang gelombang dipilih dari 300 hingga 1200 nm dalam resolusi sebanyak 20 nm. Keadaan sempadan berkala (PBC) digunakan untuk setiap sisi kawasan penebat dalam struktur dan sisi lapisan Au ditetapkan kepada konduktor elektrik yang sempurna (PEC). Sesentuh bawah dan atas dianggap ohmik yang ideal dan Schottky dengan halaju penggabungan semula permukaan 107 cm/s, masing-masing. Tambahan pula, jaring yang disapu digunakan untuk menyelesaikan medan di sekeliling lapisan nipis dengan lebih tepat. Jadual 1 merangkumi semua nilai input optik dan elektrik yang digunakan dalam simulasi. Di sini, εr ialah pemalar dielektrik, NC dan NV ialah ketumpatan berkesan bagi keadaan pengaliran dan jalur valens, μn dan μp ialah mobiliti elektron dan lubang, χ ialah pertalian elektron, Cth ialah tenaga celah jalur, NA dan ND ialah penerima dan ketumpatan penderma. , dan τn dan τp ialah jangka hayat elektron dan lubang, masing-masing. Bahan Te MoTe2 dikenali sebagai P-doped35 secara semula jadi. Di samping itu, dalam had pukal, TMD semikonduktor menanggung hayat pembawa janaan foto sehingga beberapa nanosaat36,37.

Ciri voltan ketumpatan semasa (J–V) bagi PSC rujukan kami di bawah satu keadaan matahari ditunjukkan dalam Rajah 2a. PSC menunjukkan PCE sebanyak 14.01 peratus , dengan Jsc sebanyak 15.20 mA/cm2, Voc sebanyak 1.14 V dan FF sebanyak 0.81. Dengan memanfaatkan cahaya NIR yang diserap dalam lapisan MoTe2, Jsc meningkat dengan ketara sebanyak 26.2 mA/cm2 dalam PSC multijunction dengan ketebalan optimum MoTe2. Tetapi, Voc menurun kepada 0.84 V kerana pemisahan tahap separa fermi elektron dan lubang kini dihadkan oleh celah jalur MoTe2. Secara keseluruhannya, walaupun Voc dimusnahkan selepas memasukkan lapisan MoTe2, peningkatan Jsc sangat didominasi berbanding pengurangan Voc, yang membawa kepada peningkatan ketara dalam PCE daripada 14.01 peratus kepada 18.52 peratus . Peningkatan PCE ini juga disumbangkan oleh penjajaran jalur yang sesuai antara MoTe2 dan lapisan perovskit dan HTL, seperti yang ditunjukkan dalam Rajah 2b. Sememangnya, penjajaran jalur yang diingini antara lapisan penyerap boleh mengurangkan kehilangan Voc dalam PSC berbilang simpang dengan berkesan akibat penambahbaikan pengangkutan caj dan pengurangan penggabungan semula cas38. Untuk memberikan perspektif yang lebih luas tentang keupayaan TMD untuk penyerapan cahaya, kami membandingkan spektrum penyerapan struktur semasa dengan apabila lapisan MoTe2 digantikan oleh tiga TMD lain, WSe2, MoSe2 dan MoS2, seperti yang digambarkan dalam Rajah 2c. Indeks biasan dan parameter struktur jalur WSe2, MoSe2, dan MoS2 diperoleh daripada literatur34,39–41. Walaupun semua TMD menunjukkan interaksi jirim cahaya yang kuat di bawah pencahayaan cahaya, celah jalur mereka meliputi julat luas daripada 1–2 eV42. Di sini, WSe2 dan MoSe2 dengan jurang jalur sekitar 1.3 eV boleh menyerap spektrum cahaya yang lebih luas berbanding MoS2 dengan jurang jalur 1.45 eV. Daripada jumlah ini, MoTe2 jelas lebih mampu menyerap cahaya NIR, menjadikannya pilihan terbaik untuk dilantunkan dengan PSK. Rajah 2d,e mempamerkan interaksi antara medan elektrik ringan dan lapisan berbeza pada panjang gelombang 600 dan 1000 nm. Seseorang dapat melihat bahawa lapisan MoTe2 berinteraksi dengan cahaya apabila panjang gelombang ditetapkan kepada 1000 nm, manakala sumbangannya kepada penyerapan cahaya dalam panjang gelombang yang kelihatan 600 nm adalah diabaikan. Perlu juga diketahui bahawa penggunaan TMD dalam PSC telah menunjukkan hasil yang berjaya untuk meningkatkan kestabilan16,43. Sebaliknya, TMD dalam setiap ketebalan boleh disediakan dengan mudah melalui pendekatan tidak sensitif alam sekitar dan tidak merosakkan seperti pengelupasan fasa kering atau cecair16, kemudian dipindahkan dengan kaedah kering atau basah. Oleh itu, gabungan bahan PSK dan TMD berpotensi meningkatkan prestasi PSC, bukan sahaja dalam operasi fotovoltaik tetapi juga ketidakstabilan.

Untuk mencapai prestasi puncak PSC multijunction, analisis pergantungan prestasi sel pada ketebalan MoTe2 telah dijalankan, manakala parameter input lain dalam Jadual 1 dibiarkan tidak berubah. Menurut Rajah 3, parameter penyerapan, penjanaan pembawa, dan fotovoltaik sel berubah apabila ketebalan MoTe2 meningkat daripada 5 hingga 100 nm. Rajah 3a mempamerkan spektrum penyerapan empat ketebalan berbeza lapisan MoTe2 di dalam PSC multijunction. Seperti yang dijangkakan, semakin tebal lapisan MoTe2, semakin banyak penyerapan cahaya dalam lapisan MoTe2. Walau bagaimanapun, kadar penyerapan cahaya menjadi lebih perlahan apabila ketebalan MoTe2 meningkat, sehingga mencapai tepu pada ketebalan tertentu. Walaupun terlalu banyak cahaya diserap oleh MoTe2 pada panjang gelombang yang lebih panjang sekitar 1100 nm, penjanaan pembawa adalah lemah pada panjang gelombang sedemikian, seperti yang digambarkan dalam Rajah 3b. Ini boleh dikaitkan dengan kesan rongga resonan dan gangguan yang memainkan peranan dalam spektrum penyerapan, tetapi tidak memberi sebarang pengaruh ke atas penjanaan pembawa. Seperti yang ditunjukkan dalam Rajah 3c,d, parameter fotovoltaik sel, PCE, Jsc, Voc, dan FF berbeza dengan ketebalan MoTe2. Dengan peningkatan ketebalan lapisan MoTe2, Jsc secara beransur-ansur meningkat sehingga mencapai titik tepu. Sebaliknya, Voc berkurangan apabila ketebalan MoTe2 meningkat. Te Voc pada mulanya mengalami penurunan yang cepat dan kemudian kadar penurunan menjadi lebih perlahan dengan peningkatan ketebalan MoTe2. Nilai Voc yang berkurangan boleh diberikan kepada peningkatan dalam gabungan pembawa cas dalam lapisan penyerap yang lebih tebal dan kepada rintangan siri yang meningkat44. Apabila ketebalan lapisan penyerap lebih kecil daripada panjang resapan pembawa, kadar penggabungan semula pembawa berkurangan dengan ketara, mengakibatkan peningkatan mendadak dalam voc. Sebaliknya, selepas jarak sebanyak panjang penyebaran pembawa, pengurangan Voc berlaku yang timbul daripada peningkatan gabungan semula pembawa. Juga, perlu diperhatikan bahawa parameter FF mempunyai pergantungan yang boleh diabaikan pada ketebalan MoTe2. Akibatnya, seperti yang ditunjukkan dalam Rajah 3d, PCE pada mulanya mengalami peningkatan yang agak sengit dalam tindak balas terhadap kedua-dua Voc dan JSC perubahan mendadak dalam ketebalan MoTe2 yang lebih nipis dan kemudian mencapai maksimum (~ 18.52 peratus ) pada ketebalan MoTe2 25 nm , dan seterusnya, ia menurun apabila kenaikan Jsc adalah tepu.

Untuk mengimbangi kesan pemusnahan yang menyusun bahan celah jalur rendah dan tinggi secara selari, kami menggantikan lapisan spiro dengan lapisan rGO 60 nm untuk menambah baik pemindahan pembawa. Boleh dikatakan, graphene oxide (GO) dan rGO boleh memberikan pelbagai faedah kepada PSC, iaitu, peningkatan kestabilan, elektrik dan kekonduksian haba45. Oleh itu, bahan digunakan secara meluas untuk fungsi yang berbeza dalam PSC seperti lapisan pengangkutan pembawa, interlayer, danoksida pengalir lutsinar. Di sini, lapisan GO dipilih untuk dimasukkan sebagai HTL kerana struktur jalurnya yang sejajar dengan tepi jalur lapisan bersebelahan. Parameter jalur tenaga elektronik rGO diperoleh daripada Ref46. Seperti yang digambarkan dalam Rajah 4a, utiliti rGO sebagai HTL terutamanya meningkatkan kedua-dua FF dan Voc sehingga

{{0}}.89 dan 0.928, masing-masing, dalam perbandingan dengan PSC multijunction tanpa lapisan rGO. Akibatnya, ia menghasilkan PCE setinggi 20.32, sekitar 1.77 peratus lebih besar daripada PSC multijunction dengan spiro HTL. Peningkatan ketara prestasi fotovoltaik dalam PSC berbilang simpang berasaskan rGO ditumpukan kepada pengangkutan cas yang lebih cekap dan penjajaran jalur tenaga yang lebih baik, di samping pengurangan rintangan siri yang meningkat disebabkan oleh pengurangan penggabungan semula cas yang dijangka pada antara muka.

Rajah 4b membandingkan prestasi fotovoltaik multijunction PSC dengan HTL yang berbeza termasuk bahan Spiro, PTAA, rGO dan CuS. Parameter input bahan ini dijadualkan dalam Jadual 2. Lapisan rGO bertindak sebagai HTL lebih baik daripada bahan lain kerana mobiliti lubangnya yang tinggi47, bersama-sama dengan penjajaran jalur yang bagus dengan MoTe2. Sebaliknya, CuS tidak sejajar secara bertenaga dengan MoTe2, yang membawa kepada pengurangan VOC. Gambar rajah jalur PSC berbilang simpang dengan HTL berbeza ditunjukkan dalam Rajah 4c.

Minta lebih lanjut:

E-mel:wallence.suen@wecistanche.com

Whatsapp/Tel: tambah 86 15292862950